近日,在国家自然科学基金、国家重点研发计划等支持下,中国石油大学(北京)新能源与材料学院李江副教授/李振兴教授研究团队联合中国科学技术大学龙冉教授以及美国特拉华大学能源创新催化中心Dionisios G. Vlachos教授在生物质催化转化领域取得重要研究进展。团队发展了一种高活性,超低负载量单原子铁基催化剂以实现生物质衍生醛类化合物的催化转移氢化过程,成果发表在《Nature Communications》上(DOI:10.1038/s41467-023-42337-9),题目为:“Highly Active,Ultra-Low Loading Single-Atom Iron Catalysts for Catalytic Transfer Hydrogenation”。论文第一作者为新能源与材料学院博士研究生安志东,中国石油大学(北京)为第一完成单位。
高效且选择性强的非贵金属催化剂引起了催化领域研究人员广泛的关注。作者通过将微量铁饱和吸附在沸石咪唑骨架-8(ZIF-8)上后热解制备出了一种高活性,超低负载量铁基单原子催化剂(铁负载量小于0.1 wt%),其在糠醛催化转移氢化反应中的性能与文献报道最先进的催化剂相媲美,且周转频率(TOF)比其他已报道的铁基催化剂高出多达四个数量级。联合同位素标记实验、第一性原理模拟、光谱拟合以及实验和动力学相关性研究揭示了合成过程中形成的结构柔性的吡咯Fe(II)-plN3是反应真实活性中心。底物适用性研究发现底物中-OH基团的酸性氢会影响转移氢化选择性。
(a)单原子Fe基催化剂合成示意图;(b)各种催化剂的催化性能和周转频率(TOF);(c)实验和模拟X射线吸收光谱和分析。
《Nature Communications》是自然出版集团(Nature Publishing Group)旗下的一个著名刊物,以刊发多学科领域重大科研成果进展著称,在国际上拥有广泛的影响力。在最新发布的2022年科学期刊引用报告(Journal Citation Reports)中,《Nature Communications》的最新SCI影响因子为16.6。
全文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-42337-9